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Jul 28, 2023

Determinación del coeficiente de Seebeck procedente del fonón.

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 13463 (2023) Citar este artículo 168 Accesos Detalles de métricas El efecto de arrastre de fonones es útil para mejorar el rendimiento termoeléctrico, especialmente el

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 13463 (2023) Citar este artículo

168 Accesos

Detalles de métricas

El efecto de arrastre de fonones es útil para mejorar el rendimiento termoeléctrico, especialmente el coeficiente de Seebeck. Por lo tanto, se investigaron las propiedades de transporte de fonones y electrones de monocristales de Si a diferentes densidades de portador, y se aclaró la relación entre estas propiedades y el efecto de arrastre de fonones. Las propiedades de transporte de fonones se determinaron mediante nanoindentación y termometría de radiación de calentamiento puntual. Las propiedades de transporte de electrones se determinaron basándose en la conductividad eléctrica del Si. El coeficiente de difusión de Seebeck derivado de las propiedades de transporte de electrones concordaba con informes anteriores. Sin embargo, el valor del coeficiente de Seebeck de arrastre de fonones derivado de las propiedades de transporte de fonones es muy bajo. Este fenómeno sugiere que los fonones con un camino libre medio (MFP) normal no contribuyen al aumento del coeficiente de Seebeck; sin embargo, los fonones con un MFP largo y baja frecuencia aumentan el coeficiente de Seebeck a través del efecto de arrastre de fonones. Además, el efecto de arrastre de fonones fue suficientemente pronunciado incluso a 300 K y en la región fuertemente dopada. Estas características son clave en el diseño de materiales termoeléctricos con un rendimiento mejorado derivado del efecto de arrastre de fonones.

Desde la perspectiva de la recolección de energía, la ingeniería de fonones está ganando mucha atención debido a la creciente demanda de materiales con propiedades de transferencia de calor controlables1,2,3,4,5. El análisis teórico es esencial para lograrlo, y comprender el mecanismo detallado del transporte de fonones es una estrategia eficaz para el desarrollo de materiales. En los últimos años, muchos estudios han analizado el transporte de fonones mediante simulaciones6,7,8, sin embargo, es igualmente importante evaluar estos resultados experimentalmente.

Para algunos materiales que utilizan energía térmica, el transporte de electrones también afecta el rendimiento del material. Particularmente en materiales de conversión termoeléctrica, la densidad del portador juega un papel importante en el transporte de electrones9,10,11. Los materiales termoeléctricos generan energía termoeléctrica proporcional al coeficiente de Seebeck mediante la transferencia de portadores de carga debido a diferencias de temperatura. Un material termoeléctrico ideal exhibe tanto una alta conductividad eléctrica como una baja conductividad térmica; sin embargo, microscópicamente, la interacción entre fonones y portadores afecta fuertemente estas conductividades.

También se llevó a cabo un análisis teórico del efecto de arrastre de fonones para desarrollar materiales con conductividades térmicas bajas y eléctricas altas12,13. En general, el arrastre de fonones es un fenómeno que se observa a menudo en condiciones que facilitan caminos libres medios (MFP) largos de fonones, como entornos de baja temperatura y materiales de alta pureza. Sin embargo, se ha informado que el Si y las aleaciones basadas en Si exhiben coeficientes de Seebeck relativamente altos debido al efecto de arrastre de fonones incluso a temperatura ambiente14,15,16. Por lo tanto, para aumentar el rendimiento termoeléctrico, es necesario estudiar las propiedades de transporte de fonones/electrones a diferentes densidades de portadores y su impacto en el efecto de arrastre de fonones.

En este estudio, se utilizaron monocristales de Si con diferentes cantidades de dopaje con fósforo porque los cristales estaban perfectamente orientados sin límites de grano y la densidad del portador se podía variar fácilmente. Para la evaluación de las propiedades de transporte de fonones, determinamos las velocidades de grupo y la MFP de fonones de varios materiales mediante nanoindentación y mediciones de conductividad térmica17,18. El efecto sobre la orientación cristalina de los monocristales de Si se investigó utilizando la misma técnica19. Por lo tanto, esta técnica se puede utilizar para evaluar el transporte de fonones en monocristales de Si a diferentes densidades de portador. Las propiedades de transporte de electrones se obtuvieron a partir de las conductividades eléctricas medidas de los monocristales de Si. Se investigó la relación entre la densidad de portadores y las propiedades de transporte de fonones/electrones. Finalmente, se investigó el fenómeno de arrastre de fonones basándose en las propiedades de transporte de fonones/electrones. Un hallazgo novedoso de este estudio es que los fonones con un camino libre medio (MFP) normal no contribuyen a aumentar el coeficiente de Seebeck, mientras que los fonones con un MFP largo aumentan el coeficiente de Seebeck a través del efecto de arrastre de fonones. Además, el efecto de arrastre de fonones fue suficientemente pronunciado incluso a 300 K y en la región fuertemente dopada. Estos resultados son importantes para diseñar materiales termoeléctricos con un rendimiento mejorado derivado del efecto de arrastre de fonones.

La Tabla 1 enumera las propiedades físicas de los monocristales de Si medidas a 300 K. La densidad del portador se derivó de la conductividad eléctrica medida utilizando el método informado en la literatura20. En particular, la densidad del portador fue casi la misma que la concentración de dopaje a 300 K determinada en la literatura anterior21. Se determinó que la densidad del portador de la muestra no dopada era 1,8 × 1011 cm-3. La densidad intrínseca del portador de Si a 300 K es 1,5 × 1010 cm-3 y, por lo tanto, la densidad del portador de Si no dopado en este estudio es razonable20. La densidad del portador aumentó significativamente a 7,0 × 1018 cm-3 al aumentar la conductividad eléctrica. La movilidad μ se estima a partir de μ = σ/qn, donde σ, q y n son la conductividad eléctrica, la carga elemental y la densidad de portadora, respectivamente. La movilidad disminuyó significativamente con un aumento en la densidad de portadores. Esto se debió a un aumento en la frecuencia de dispersión de impurezas de los electrones a medida que aumentaba la densidad del portador22.

Al analizar las curvas de carga-profundidad obtenidas de la nanoindentación, se evaluaron el módulo elástico y la velocidad del grupo de los monocristales de Si a diferentes densidades de portador. Las curvas de carga-profundidad de los monocristales de Si a diferentes densidades de portador se muestran en la Información complementaria (Fig. S1). Las dependencias de la densidad del portador de los módulos de Young y de corte se muestran en la Fig. 1a. Se utilizó una relación de Poisson de 0,28 para todas las densidades de portadores. Tanto el módulo de Young como el de corte fueron independientes de la densidad del portador y mostraron valores constantes de 175 y 68 GPa, respectivamente. La Figura 1b muestra la velocidad del grupo en función de la densidad del portador. La velocidad del grupo longitudinal vL y la velocidad del grupo transversal vT se determinaron a partir del módulo de Young y el módulo de corte, respectivamente. La velocidad promedio del grupo vave se describe como 3/vave3 = 1/vL3 + 2/vT3. Las velocidades del grupo fueron en su mayoría independientes de la densidad del portador porque la concentración de dopaje era significativamente menor que la densidad del silicio (5,0 × 1022 cm-3). Por lo tanto, los dopantes no afectaron el módulo elástico ni las velocidades del grupo; Hall23 ha informado de resultados similares. Las velocidades de grupo longitudinal, transversal y promedio fueron 8667, 5416 y 5967 ms-1, respectivamente.

(a) Módulos de Young y de corte obtenidos mediante nanoindentación y (b) velocidad de grupo obtenida a partir de los módulos de Young y de corte.

La Figura 2 muestra las conductividades térmicas de los monocristales de Si a diferentes densidades de portador. La conductividad térmica de la red (κl) se obtuvo excluyendo la conductividad térmica electrónica (κe) de la conductividad térmica total medida (κtotal). κe se calculó utilizando la conductividad eléctrica medida y la ley de Wiedemann-Franz. Aquí, se utilizó un número de Lorenz de 1,5 × 10–8 W Ω K−2 para semiconductores no degenerados con la ley de Wiedemann-Franz porque la densidad de portadores de todas las muestras era inferior a 1020 cm−324,25. El κtotal de Si no dopado se midió como 132 W (m K) −1. El κtotal de Si mostró un valor constante de 120 W (m K)-1 para una densidad de portadores que oscilaba entre 2,3 × 1014 y 1,6 × 1017 cm-3. Sin embargo, disminuyó a 101 W (m K) −1 cuando la densidad del portador fue de 7,0 × 1018 cm −3. Este fenómeno se produjo porque los efectos de la dispersión de impurezas se volvieron prominentes cuando la concentración de dopaje era superior a 1017 cm-326,27. κl es mayormente igual al κtotal correspondiente debido a que κe es insignificante, como se muestra en el recuadro de la Fig. 2, aunque κe aumenta al aumentar la densidad de portadores.

Conductividades térmicas de monocristales de Si a diferentes densidades de portadores. El recuadro muestra la conductividad térmica electrónica.

La Figura 3 muestra las MFP de fonones y electrones de los monocristales de Si con diferentes densidades de portadores. El Phonon MFP Λp se determinó utilizando la ecuación. (1), basado en el modelo de gas fonón:

donde C es el calor específico y vave es la velocidad promedio del grupo. La MFP del electrón λe se determinó utilizando la ecuación. (2):

donde ve es la velocidad de los electrones y τe es el tiempo de relajación. En Si no degenerado, ve corresponde a la velocidad térmica vth, expresada como vth2 = 3kBT/m*, donde kB es la constante de Boltzmann, T es la temperatura absoluta y m* es la masa efectiva28. En este estudio se utilizó una masa efectiva de m* = m0/3,329, donde m0 es la masa del electrón libre y τe está determinada por la ecuación τe = μm*/q, donde la movilidad μ se enumera en la Tabla 1. El electrón MFP bajo la condición de que la dispersión de fonones acústicos sea dominante se expresa mediante la ecuación. (3)30.

MFP de fonones y electrones en función de la densidad de portadores.

Para Si no dopado, el fonón MFP se obtuvo a 40 nm. Como el Si sin dopar está casi libre de portadores y límites de grano, la principal dispersión de fonones es la dispersión de Umklapp. Cuando la densidad del portador estaba en el rango de 2,3 × 1014–1,6 × 1017 cm−3, el fonón MFP mostró un valor constante de 36 nm, que fue un 10% menor que el del Si sin dopar. Como la concentración de dopaje es casi proporcional a la densidad del portador, se produce un efecto de dispersión de impurezas de fonones y la MFP de fonones disminuye a medida que aumenta la concentración de dopaje. Sin embargo, a estas densidades de portador, la fracción de dispersión de fonones e impurezas fue baja en comparación con la dispersión de Umklapp. Cuando la densidad del portador aumentó aún más, el fonón MFP disminuyó a 30 nm, que es un 25% menor que el del Si no dopado. Por lo tanto, el efecto de la dispersión de impurezas de fonones fue más pronunciado a una densidad de portador del orden de 1017 cm-3.

Por el contrario, con base en la Ec. (2), el MFP del electrón del Si no dopado es de 73 nm, que es mayor que el del MFP del fonón. La MFP del electrón disminuyó significativamente con el aumento de la densidad de portadores. A densidades de portadores del orden de 1016 cm-3, el MFP del electrón se volvió más bajo que el MFP del fonón. Además, con una densidad de portador de 7,0 × 1018 cm-3, el MFP del electrón cayó a 4,6 nm. Al comparar el MFP del electrón obtenido de las Ecs. (2) y (3), ambos valores muestran una buena concordancia y son casi idénticos en la región de alta densidad de portadores. En general, el MFP de electrones depende más de la densidad del portador que el MFP de fonones porque los electrones son partículas cargadas y, en consecuencia, se ven afectados por potenciales de Coulomb derivados de impurezas, mientras que los fonones son vibraciones de red y no están influenciados por potenciales de Coulomb.

La Figura 4 muestra los coeficientes de Seebeck de los monocristales de Si a diferentes densidades de portador a 300 K. El coeficiente de Seebeck total (Stotal) obtenido en este estudio se midió experimentalmente. El coeficiente difusivo de Seebeck (Sdiff) se estimó a partir de la ecuación. (4), que se basa principalmente en la densidad del portador:

donde Δε es la energía del electrón para el borde de la banda de conducción (εc) dada por Δε = 2kBT, y n0 es la densidad efectiva de estados de la banda de conducción expresada por la ecuación. (5):

donde md es la masa efectiva de la densidad de estados que se obtiene como md = 1,08me. Evaluamos el coeficiente de Seebeck derivado del arrastre de fonones (Spd) en dos enfoques. El primero utiliza la Ec. (6), que se basa principalmente en los valores experimentales de la velocidad de grupo, el fonón MFP y la conductividad eléctrica:

donde β es un parámetro que determina la fuerza relativa de la interacción electrón-fonón y tiene un rango de 0 < β < 1, y utilizamos β = 1 en este estudio28. La segunda es restar Sdiff de Stotal (Spd = Stotal − Sdiff) porque Stotal consta de Sdiff y Spd. El coeficiente de Seebeck total varió de −1252 a −679 μVK−1 cuando la densidad de portadores aumentó de 1,6 × 1017 a 7,0 × 1018 cm−3. Los coeficientes totales de Seebeck en este estudio concuerdan bien con los informes anteriores14,31. En particular, los coeficientes de Seebeck precisos no se pudieron medir con densidades de portador inferiores a 6,6 × 1015 cm-3 en nuestro sistema de medición. El monocristal de Si sin dopar exhibió un coeficiente de difusión de Seebeck de −1800 μV K−1, y su valor absoluto disminuyó con el aumento de la densidad del portador. Estos fenómenos concuerdan bastante con los reportados anteriormente14.

Variación del coeficiente de Seebeck a 300 K en función de la densidad del portador.

Los valores de Spd estimados a partir de Stotal − Sdiff fueron − 633 y − 402 μV K−1 con densidades de portador de 1,6 × 1017 y 7,0 × 1018 cm−3, respectivamente. Estos son aproximadamente la mitad de los valores de Stotal en las densidades de portadoras correspondientes y se obtienen valores similares utilizando cálculos de la literatura14, lo que indica que el efecto de arrastre de fonones es evidente cerca de 300 K. Por el contrario, Spd se estimó a partir de la ecuación. (6) era casi cero cuando la densidad del portador era inferior a 1,6 × 1017 cm-3. Aunque la Spd de la Ec. (6) aumentó negativamente a − 48 μVK−1 con una densidad de portadores de 7,0 × 1018 cm−3, el valor fue aproximadamente diez veces menor que la Spd estimada a partir de Stotal − Sdiff. Esta diferencia se produjo porque el efecto de arrastre de fonones se debe a la contribución de fonones de menor frecuencia (longitud de onda más larga) que interactúan con los electrones16.

En consecuencia, el MFP de fonones que contribuye al efecto de arrastre de fonones para cada densidad de portadora se calculó como se muestra en la Fig. 5a. En este cálculo, el fonón MFP se calculó insertando los valores de Spd obtenidos de Stotal − Sdiff en la ecuación. (6). En particular, los otros parámetros en la ecuación. (6) son los mismos que los de los cálculos antes mencionados. La MFP de fonones calculada fue de 2189 nm a 1,6 × 1017 cm-3 y de 213 nm a 7,0 × 1018 cm-3. Estos valores fueron significativamente mayores que los del fonón MFP, lo que contribuyó a la conducción térmica obtenida a partir de las mediciones en un factor de 10 a 100. La contribución del fonón MFP al efecto de arrastre de fonones depende más de la densidad del portador, lo que corresponde a los cálculos de Herring32. Para investigar más a fondo el efecto de arrastre de fonones, las frecuencias de los fonones se calcularon a diferentes densidades de portadora a 300 K utilizando los modelos propuestos por Slack y compañeros de trabajo33,34. Los mecanismos de dispersión de fonones considerados en este estudio incluyen la dispersión de Umklapp (Λum) y la dispersión de impurezas (Λimp), que se combinan mediante la regla de Matthiessen:

(a) Relación entre los coeficientes de Seebeck de arrastre de fonones a 300 K y MFP de fonones y (b) relación entre MFP de fonones y frecuencia.

Para la dispersión de Umklapp, el tiempo de relajación τU se determina utilizando la siguiente ecuación semiempírica:

Aquí, Aum se aproxima a partir de la relación:

donde se supone que el parámetro Grüneisen (γ) es igual a 2 y m es la masa promedio de un solo átomo (m = 4,65 × 10–26 kg); θ es la temperatura de Debye (θ = 674 K). Por lo tanto, Λum se calcula utilizando la siguiente ecuación:

Para la dispersión de impurezas, Λimp se calcula utilizando la siguiente ecuación:

Aquí, se supone que la dispersión de impurezas B depende linealmente de la concentración de impurezas:

donde xi es la concentración de impureza i. En este estudio, la impureza corresponde al dopante de fósforo. El factor de proporcionalidad Bi = 8,62 × 10–70 s3 m3 se determinó ajustando los datos experimentales presentados en un informe anterior26. La relación entre el fonón MFP y la frecuencia se muestra en la Fig. 5b. En el rango de baja frecuencia por debajo de 20 THz, la relación entre el fonón MFP y la frecuencia es independiente de la densidad de la portadora. Sin embargo, cuando la frecuencia de los fonones excedía los 20 THz, las MFP de fonones tendían a ser más cortas en densidades de portadoras más altas en las regiones fuertemente dopadas. La frecuencia de corte se estimó en 88,2 THz a partir de la temperatura de Debye. Con una densidad de portadora más baja de 1,6 × 1017 cm-3 en la región ligeramente dopada, las MFP de fonones medidas y calculadas fueron de 36,7 y 2189 nm, correspondientes a frecuencias de fonones de 55,8 y 7,3 THz, respectivamente. Por otro lado, a una densidad de portadora más alta de 6,0 × 1018 cm-3, las MFP de fonones medidas y calculadas fueron de 30,4 y 213 nm, correspondientes a frecuencias de fonones de 53,6 y 23,2 THz, respectivamente. Por lo tanto, concluimos que los fonones que contribuyen al efecto de arrastre de fonones tienen un MFP más largo y frecuencias más bajas, y que los fonones de frecuencias más bajas contribuyen al efecto de arrastre de fonones en la región ligeramente dopada.

Como se muestra en las Figs. 3, 4 y 5, la contribución del fonón MFP a la conducción térmica depende de la densidad del portador, pero el efecto de la dispersión de impurezas es más significativo35. La contribución de los fonones con MFP más largos y frecuencias más bajas al efecto de arrastre de fonones depende de la densidad de la portadora. Estos resultados sugieren la posibilidad de disminuir la conductividad térmica mientras se mantiene un alto coeficiente de Seebeck con el efecto de arrastre de fonones optimizando la densidad del portador.

Para validar las propuestas, se midió el coeficiente de Seebeck (Stotal) en el rango de 300 a 700 K con diferentes densidades de portadora. Sdiff y Spd (Stotal − Sdiff) se calcularon utilizando los mismos métodos presentados en la sección "Resultados". En general, el efecto de arrastre de fonones es mucho más fuerte por debajo de la temperatura ambiente36,37; sin embargo, en este documento, el coeficiente de Seebeck se investigó en el rango de temperatura de 300 a 700 K porque los dispositivos termoeléctricos basados ​​en silicio se utilizan principalmente en este rango de temperatura. La dependencia de la temperatura de los coeficientes de Seebeck de Si con diferentes densidades de portador se muestra en las figuras 6a-b. Los valores absolutos de Stotal con baja densidad de portadores (n = 1,6 × 1017 cm-3) fueron más altos que el Stotal correspondiente con alta densidad de portadores (n = 7,0 × 1018 cm-3), y Stotal disminuyó más notablemente al aumentar la temperatura a bajas temperaturas. densidad de portadores. Sin embargo, el valor absoluto de Sdiff en las dos densidades de portadores aumentó ligeramente con la temperatura, mientras que el valor absoluto de Sdiff con una densidad de portadores baja fue mayor que el de una densidad de portadores alta. Como resultado, a baja densidad de portadores, el valor absoluto de Spd disminuyó de −636 a −150 μV K−1 cuando la temperatura aumentó de 300 a 700 K. Por otro lado, a alta densidad de portadores, el valor absoluto de La Spd disminuyó de −402 a −130 μV K−1 cuando la temperatura aumentó de 300 a 700 K. Para evaluar la contribución del efecto de arrastre de fonones al coeficiente de Seebeck, la relación entre Spd y Stotal (Spd/Stotal) fue calculado, como se muestra en la Fig. 6c. A 300 K, los valores de Spd/Stotal a densidades de portadoras bajas y altas fueron 51% y 59%, respectivamente. Estos resultados indican que el efecto de arrastre de fonones fue suficientemente pronunciado incluso a 300 K y con una alta densidad de portadores en la región fuertemente dopada. Zhou et al.16 informaron resultados similares. La relación Spd/Stotal para los dos tipos de Si disminuyó a medida que aumentó la temperatura. A 700 K, los valores de Spd/Stotal en densidades de portadoras bajas y altas fueron 17% y 22%, respectivamente. La relación entre el fonón MFP y la frecuencia a diferentes temperaturas y densidades de portadora se proporciona en la Información complementaria (Fig. S2). Por lo tanto, el efecto de arrastre de fonones aumenta a bajas temperaturas y altas densidades de portadores en la región fuertemente dopada. Actualmente, los resultados no indican los valores máximos de temperatura y densidad de portadores, pero estos hallazgos son importantes para diseñar materiales termoeléctricos con un rendimiento mejorado derivado del efecto de arrastre de fonones.

Dependencia de la temperatura del coeficiente de Seebeck en (a) 1,6 × 1017 cm−3 y (b) 7,0 × 1018 cm−3, (c) contribución del efecto de arrastre de fonones al coeficiente de Seebeck; relación de Spd a Stotal en función de la temperatura.

En el siguiente paso, planeamos investigar el efecto de arrastre de fonones de películas delgadas de telururo de bismuto con diferentes métodos de deposición38,39,40,41, que exhiben un alto rendimiento termoeléctrico cerca de 300 K, y aumentar aún más el rendimiento termoeléctrico utilizando el efecto de arrastre de fonones. efecto de arrastre. La aplicación de tensión mecánica es un método convencional para ajustar las propiedades electrónicas y fonónicas de las nanoestructuras. En particular, una deformación grande dará como resultado una deformación distinta de estructuras reticulares fuertemente dopadas, lo que también tiene un efecto significativo sobre el coeficiente de Seebeck y la conductividad térmica42,43,44,45. Por lo tanto, según nuestros estudios previos46,47,48, pretendemos combinar técnicas de dopaje con aplicación de tensión en películas delgadas para mejorar aún más el efecto de arrastre de fonones.

En este estudio, medimos las MFP de fonones y electrones de monocristales de Si dopados con diferentes cantidades de fósforo para investigar el efecto de arrastre de fonones. El fonón MFP se midió mediante nanoindentación y termometría de radiación de calentamiento puntual, y el electrón MFP se obtuvo a partir de la conductividad eléctrica de monocristales de Si. El MFP de electrones depende más de la densidad del portador que el MFP de fonones porque los electrones son partículas cargadas y, por lo tanto, se ven afectados por los potenciales de Coulomb derivados de las impurezas. Los valores de Sdiff derivados de las propiedades de transporte de electrones concuerdan con los de informes anteriores. Sin embargo, los valores de Spd derivados de las propiedades de transporte de fonones son muy bajos. Este fenómeno sugiere que los fonones con un camino libre medio (MFP) normal no aumentan el coeficiente de Seebeck, pero los fonones con un MFP más largo y una frecuencia más baja aumentan el coeficiente de Seebeck a través del efecto de arrastre de fonones. Por lo tanto, para mejorar el rendimiento termoeléctrico, se debe optimizar la densidad del portador para crear efectivamente un efecto de arrastre de fonones al tiempo que se reduce la conductividad térmica. El análisis de la dependencia de la temperatura indicó que el efecto de arrastre de fonones aumentaba a bajas temperaturas y alta densidad de portadores en la región fuertemente dopada. Aunque no se han determinado la temperatura óptima y la densidad del portador para lograr el máximo rendimiento termoeléctrico, los resultados de este estudio son significativos para diseñar materiales termoeléctricos con un rendimiento mejorado derivado del efecto de arrastre de fonones.

En este estudio, utilizamos cuatro tipos de monocristales de Si orientados [111] de tipo n dopados con fósforo con diferentes densidades de dopaje y monocristales de Si orientados [111] sin dopar. El tamaño de la muestra fue de 20 mm × 20 mm, con un espesor de aproximadamente 0,6 mm. Inicialmente, los monocristales de Si se sumergieron en una solución de ácido fluorhídrico diluida 50 veces con agua de intercambio iónico durante 1 min para limpiar los monocristales de Si y luego se sumergieron en agua de intercambio iónico durante 1 min. Después del lavado, los monocristales de Si se secaron al aire.

El módulo elástico de los monocristales de Si se midió a 300 K utilizando un sistema de prueba de nanoindentación iMicro (KLA Corporation) equipado con cabezales actuadores InForce1000 y un lápiz de diamante natural finamente puntiagudo (tipo Berkovich) con una precisión de ± 2%49. La carga máxima varió entre 100 y 500 mN, y el tiempo de espera a la carga máxima se mantuvo en 1 s.

Las conductividades eléctricas y los coeficientes de Seebeck de los cristales individuales de Si se midieron a 300 K utilizando un sistema de evaluación de materiales termoeléctricos con una precisión de ± 2% (OZMA-1; Ozawa Science). La conductividad térmica κ se define como κ = αρC, donde α es la difusividad térmica, ρ es la densidad y C es el calor específico. La difusividad térmica se midió utilizando un instrumento de medición de propiedades termofísicas (Thermowave Analyzer, Bethel) basado en termometría de radiación de calentamiento periódica puntual a una frecuencia de calentamiento de 5 a 550 Hz con una precisión de ± 3%50. Antes de la medición, las superficies frontal y posterior de las muestras se recubrieron con carbón vítreo mediante pulverización (tratamiento de ennegrecimiento) para una conversión fototérmica eficiente y radiación de calor láser. La respuesta de frecuencia del retardo de fase se midió en contra de la dirección del espesor de la muestra utilizando un método de modulación de frecuencia. La difusividad térmica se determinó utilizando la correlación entre la frecuencia y el retraso de fase. El calor específico se utilizó de la base de datos de propiedades termofísicas proporcionada en la literatura (714 [J/(kg K)-1] a 300 K).

Los autores declaran que la mayoría de los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles en este artículo y en sus archivos de información complementaria. Los datos restantes generados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Raichi Kamemura y Shugo Miyake

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MH y MT contribuyeron a la concepción y diseño del estudio. La recopilación y el análisis de datos fueron realizados por MH, DT, KK, RK y SM. El primer borrador del manuscrito fue escrito por MH y MT. Todos los autores comentaron versiones anteriores del manuscrito y leyeron y aprobaron el manuscrito final.

Correspondencia a Masayuki Takashiri.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Hase, M., Tanisawa, D., Kohashi, K. et al. Determinación del coeficiente de Seebeck procedente del efecto de arrastre de fonones utilizando monocristales de Si a diferentes densidades de portadores. Representante científico 13, 13463 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40685-6

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Recibido: 27 de abril de 2023

Aceptado: 16 de agosto de 2023

Publicado: 18 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40685-6

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